Künstliche Gemischtleiter für Energieanwendungen
Gemischtleitende Oxide spielen im Bereich der Energiespeicherung und –umwandlung eine entscheidende Rolle. So ist z.B. eine effektive Speicherung von Lithium in Batterieelektroden nur möglich, wenn neben einer ionischen Teilleitfähigkeit auch eine elektronische Teilleitfähigkeit vorliegt. Leider leiden die meisten Materialien mit einer ausreichend hohen Ionenleitfähigkeit unter einer niedrigen elektronischen Teilleitfähigkeit und umgekehrt, was es schwierig macht, geeignete Materialien mit einer hohen gemischten ionischen und elektronischen Leitfähigkeiten für elektrochemische Anwendungen zu finden. In der AG Elm werden daher neue Methoden zur Herstellung von künstlichen, gemischtleitenden Elektronenleiter-Ionenleiter-Kompositen mit wohldefinierten Elektron-Leiter/Ionen-Leiter-Heterogrenzflächen entwickelt. Hierbei sollen Grenzflächeneffekte genutzt werden, um den Ladungstransport und die Ladungsspeicherung in den Kompositen gezielt einzustellen. Die Möglichkeit, die Eigenschaften von Materialien durch „Grenzflächen-Engineering“ zu manipulieren, ist das Grundprinzip in Halbleiterbauelementen, bei denen die Funktionalität aus den Eigenschaften der Heterogrenzfläche entsteht, z.B. durch die Bildung einer Raumladungszone wie beim pn-Übergang. Dieses Konzept wird in der AG Elm nun auf Komposite auf Basis sauerstoffionen- und lithiumionenleitender Oxiden übertragen. Die Gemischtleiter werden durch die Abscheidung einer elektronisch leitenden Beschichtung auf der Oberfläche von nanostrukturierten ionenleitenden Oxiden hergestellt („Surface-Engineering“). Parallel dazu werden vergleichbare Elektronenleiter-Ionenleiter-Multischichten mit einer wohldefinierten Anzahl von Grenzflächen als Modellsysteme charakterisiert. Die Trennung der elektronischen und ionischen Ladungsträgern an der Grenzfläche ermöglicht einen schnelleren Ladungstransport, sowie eine verbesserte Ladungsspeicherung in den entsprechenden Phasen an der Grenzfläche. Die Arbeiten zielen auf ein grundlegendes Verständnis des Einflusses der Grenzflächen auf die elektrochemischen Eigenschaften, um die auftretenden Effekte optimal zu nutzen und den Ladungstransport sowie die Ladungsspeicherung auf makroskopischer Ebene einstellen zu können.
Publikationen:
- Celik*, P. Cop, R.S. Negi, A. Maziklin, Y. Ma, P. Klement, J. Schörmann, S. Chatterjee, T. Brezesinski, M.T. Elm*, “Design of Ordered Mesoporous CeO2-YSZ Nanocomposite Thin Films with Mixed Ionic/Electronic Conductivity via Surface Engineering” ACS Nano 16, 3182 (2022)
- J. Zahnow, M. Bastianello, J. Janek, M.T. Elm*, “Defect Chemistry of Individual Grains with and without Grain Boundaries of Al-doped Ceria Determined Using Well-defined Microelectrodes”, J. Phys. Chem. C 126, 2737 (2022)
- R.S. Negi, Y. Yusim, R. Pan*, S. Ahmad, K. Volz, R. Takata, F. Schmidt, A. Henss, M.T. Elm*, “A Dry‐Processed Al2O3/LiAlO2 Coating for Stabilizing the Cathode/Electrolyte Interface in High‐Ni NCM‐Based All‐Solid‐State Batteries” Adv. Mater. Interfaces 9, 2101428 (2022)
- R.S. Negi, E. Celik, R. Pan, R. Stäglich, J. Senker, M.T. Elm*, “Insights into the positive Effect of Post-Annealing on the Electrochemical Performance of Al2O3-Coated Ni-Rich NCM Cathodes for Lithium-Ion Batteries” ACS Appl. Energy Mater. 4, 3369 (2021)
- P. Cop, E. Celik, K. Hess, Y. Moryson, P. Klement, M.T. Elm*, B.M. Smarsly*, “Atomic Layer Deposition of Defined Thin CeO2 Layers in Ordered ZrO2 Films and Their Impact on the Ionic/Electronic Conductivity”, ACS Appl. Nano Mater. 3, 10757 (2020)