Von Scheibenlasern bis zu Einzelphotonenquellen.

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Halbleiterphotonik und Quantentechnologien sind aktuell Schlüsseldisziplinen in der anwendungsorientierten Forschung und für industrielle Errungenschaften der nächsten Generation. Sie treiben die Entwicklung optischer, elektrischer und optoelektronischer Werkzeuge und haben einen großen Einfluß auf unseren Alltag, sei es durch die Informationsverarbeitung, Medizintechnik oder Materialbearbeitung bzw. Sensorik.

Laserspektroskopie ist heutzutage als Werkzeug moderner optischer Untersuchungen in den Bereichen der Quantenphysik, Materialwissenschaft und Nanotechnologie nicht mehr wegzudenken. Dies ist für eine sehr große Spanne an Frequenzen des elektromagnetischen Spektrums der Fall, jedoch am meisten im sichtbaren (VIS) Spektralbereich und den angrenzenden infraroten (IR) oder ultravioletten (UV) Teilen für den Menschen erfassbar.

Ultraschnelle und breitbandige, lineare und nichtlineare, sowie zeitaufgelöste optische Untersuchungen beispielsweise an nanostrukturierten photonischen Bauteilen, exotischen Materialplattformen und futuristischen optischen Komponenten sind vermehrt auf die Leistungsfähigkeit und spektralen Betriebsfenster verfügbarer modengekoppelter Kurzpulslaser angewiesen. Solch Elemente und Komponenten zukünftiger Bauteile können optische Mikrokavitäten, zweidimensionale (2D) Materialheterostrukturen, oder Metamaterialien („flache Optiken“) für Anwendungen im VIS, Nahinfrarot (NIR) und IR Spektralbereich sein.

Halbleiterscheibenlaser (VECSEL):

VECSEL, das steht im Englischen für vertikal oberflächenemittierende Laser mit externem Resonator, wie die bekannte Klasse der VCSEL lediglich mit einem externen Laserhohlraum (i.e. Kavität). Diese Bauweise ist eine Besonderheit für Halbleiterchip-Laser. Aus einem kristallin reinen, optischen Gewinnmedium aus Halbleiterheterostrukturen in Verbindung mit einem eingebauten hochreflektiven Bragg-Spiegel kann unter optischer Anregung mehrere zehn Watt Ausgangsleistung extrahiert werden, was für einen einzelnen Halbleiterchip zu Rekordleistungen von ca. 23 W im Einzelfrequenzbetrieb und über 100 W im Multimodenbetrieb führen kann. Vervollständigt wird eine halbe Mikrokavität in der Regel durch einen gegenüberliegenden externen Spiegel (oder eine Kombination aus passenden Spiegeln in geeigneten Resonatorkonfigurationen).

Über zwei Jahrzehnte hat sich die Klasse der VECSEL als Gegenstand moderner Laserforschung etabliert und sich als ideale Plattform für die Realisierung kompakter, robuster und kosteneffizienter Ultrakurzpulslaser entwickelt; mit Pulsdauern bis hinunter in den Sub-Pikosekunden- (sub-ps) bzw. sogar Femtosekunden-Bereich (fs).

Das Ziel ist es gewesen, die üblichen intrakavitären sättigbaren Absorberspiegel zu umgehen (SAMs, i.d.R. SESAMs, eine englische Abkürzung für sättigbare Absorberspiegel, bzw. solche aus Halbleitermaterial / Semiconductors, quasi wie die Laserchips selbst, jedoch mit angepassten optischen Eigenschaften, dem nichtlinearen Absorptionsverhalten). Sie müssen für die gewünschte Zielwellenlänge extra designt und hergestellt werden, und zudem die intrakavitäre optische Leistung über längere Betriebszeiträume und Leistungsregionen hinweg auch vertragen.

Demonstration der Selbstmodenkopplung:

Ultrakurze Laserpulse, solche mit etwa 100 fs Pulsdauer, mögen daher durch einen Selbstmodenkopplungsbetrieb sozusagen SESAM-frei erzielt werden. „Self-Mode-Locked“ (SML) VECSEL, kurz SML-VECSEL, versprechen die Umgehung einiger Einschränkungen der zuvor genannten (SE)SAMs, wie das thermische Management, Degradationseffekte bei hohen Leistungen und somit Deckelungen bei erzielbaren Spitzenleistungen, aber auch zusätzliche Kosten und zusätzlichen intrakavitären Platzbedarf zur Implementierung von SESAM-Chips in VECSELn.

Analog zu dem Begriff Kerr-Linsen-Modenkopplung (engl.: KLML) für Festkörperlaser ist der Begriff Selbst-Modenkopplung genutzt, um ein selbststartendes oder “magisches” Modenkoppeln zu benennen. Obwohl SML-VECSEL mittlerer Weile als gleichwertiges Bauteil zu SESAM-betriebenen Modenkopplungs-VECSEL akzeptiert werden, galten sie seit ihrer Demonstration vor ca. 10 Jahren als kontrovers diskutiert und in ihrer Wirkweise wenig verstanden. Der Mechanismus zur Pulsformung und stabilen Modenkopplung war über mehrere Jahre und zwei Projektphasen Gegenstand gründlicher und fruchtbarer Untersuchungen meines VECSEL-Teams in Marburg.

SML Ziele und Meilensteine:

Ein wichtiger Beitrag zum besseren Verständnis des Arbeitsprinzips und Resonator- wie auch Chipdesigns ist als Teil erfolgreicher, DFG-geförderter Projektarbeiten erlangt worden. Unsere Aktivitäten hatten auch die Anwendung solcher SML-VECSEL im Sinn, wie in der Laser-Spektroskopie, Laser-Prozessierung, Multiphotonen-Mikroskopie, Frequenz-Konversion und Superkontinuum-Erzeugung. Letzteres in geeigneten Medien ist ein nichtlineares Frequenzverbreiterungsverfahrens, dass unabhängig von VECSELn gerne beispielsweise für selbstreferenzierte optische Kämme angedacht wird.

Unsere Forschungsaktivitäten fokusierten bis heute primär zwei Aspekte: erstens, die Etablierung von SML-VECSEL als Quelle ultrakurzer Laserpulse, was durch Nachweise und einer gründlichen Charakterisierung der SML-VECSEL für Quantenfilm- und Quantenpunkt-Chips im sichtbaren bis infraroten Spektralbereich gelang; zweitens, die Durchführung von Studien zur nichtlinearen Optik des einzigen intrakavitären Elements, welches Mechanismen zur Pulsformung im Bauteil überhaupt einführen könnte, also dem Gewinnspiegel (Laserchip) selbst. Damit sollte der Haupteffekt hinter jenem Phänomen im VECSEL erkannt werden.

Nichtlineare Effekte im Halbleiterchip:

Für die Modenkopplung von Halbleiterlasern basierend auf optisch nichtlinearen Mechanismen konnte eine zuvor vermutete intensitätsabhängige Linse experimentell für den VECSEL Chip mehrfach nachgewiesen werden. Durch zeitintegriert gemessene optische Nichtlinearitäten mit sogenannten Z-Scans konnte eine nichtlineare Linse bereits in ersten Untersuchungen zielführend analysiert und erfolgreich festgestellt werden.

Über die erste Projektphase hinaus wurde das Verständnis zum Kerr-Linseneffekt im Chip für ultrakurze Zeitskalen mit der zeitauflösenden Beam-Deflection-Technik (von Forschungspartnern in Florida vom Institut CREOL erlernt) in Marburg vertieft. Gemeinsam mit Messungen zum Dispersionsverhalten (engl.: Group-Delay Dispersion, GDD) und dem Mikrokavitäseffekt spielen auch Pulsdauerbetrachtungen – mit und ohne optische Ladungsträgeranregung (externes Pumpen des Gewinnmediums) – eine Rolle.

Letztlich war es die in der zweiten Projektphase untersuchte Dynamik der Nichtlinearität, welche uns ein vollständigeres Bild in Hinblick auf das nichlineare Linsenverhalten gab. Es konnte gezeigt werden, dass die Nichtlinearität einem ultraschnellen Kerr-Effekt – sofern auf fs-Skala stattfindend – oder einer Antwort freier Ladungsträger – auf ps-Skalen – zuzuschreiben ist. In der Tat ist ein Zwischenspiel aus beiden Effekten als Ursache für stabile Selbstmodenkopplung erwartet worden, wodurch die beiden Beiträge eine ultraschnelle und eine langsamere sättigbare Absorption künstlich nachahmen.

Kohärenz im optischen Frequenzkamm-VECSEL:

Zusätzlich zu den Untersuchungen zur Selbstmodenkopplung wurden Messungen zur Phaseninformation der optischen ultrakurzen “Pulse” in solchen VECSEL verfolgt. Während die Modenkopplung durch zeitliche Interferenz aufgrund einer festen Phasenbeziehung Pulszüge mit zeitlich kompakten Spitzenleistungen (dem gepulsten Lasersignal) ermöglicht, was auch mit amplitudenmodulierten Frequenzkämmen in Verbindung steht, sind frequenzmodulierte Kämme in ihrer Durchschnittsleistung kaum zeitlich moduliert. Jedoch ist dieser Kammzustand geprägt von einer zeitlich periodischen Änderung der Laserfrequenz, wie bei einer Ampel/Lichtschaltung, und einer linear ansteigenden Phasendifferenz zwischen benachbarten Kamm-Moden (spektrale Phasenbeziehung über eine Spanne von 2Pi).

VECSEL mit Signaturen der Selbstmodenkopplung zeigten schließlich in einem phasensensiblen Experiment einen (selbststartenden) frequenzmodulierten Kammzustand: Dieser Betriebsmodus wurde in einer wegweisenden Untersuchung für Modenkopplungs-VECSEL, den (S)ML-VECSELn, untersucht und dessen Signaturen in unserem Projektteam demonstriert.

Die Forschungsergebnisse hierzu wurden durch unsere Etablierung eines SWIFTS-Experiments für VECSEL ermöglicht, was im Englischen für „Shifted-Wave-Interference Fourier-Transform Spectroscopy“ steht. Diese neuartige kohärente Schwebungsspektroskopie-Methode wurde kürzlich durch Untersuchungen von Kammzuständen der sogenannten Quantenkaskadenlaser bekannt und in der Literatur erprobt. Auch die Dispersionseigenschaften des für den Ultrakurzpulsbetrieb ausgelegten Halbleiterlaserchips mit mehreren Quantenfilmen in einer Halbmikrokavität wurden für unsere Selbstmodenkopplungs-Studie laserinterferometrisch analysiert.

Perspektiven und erwartete technologische Fortschritte:

Mit diesen Erkenntnissen sollte es zukünftig gelingen, signifikante Bauteilverbesserungen in Hinblick auf Pulsdauern, spektraler Vielseitigkeit und Leistungsfähigkeit zu erzielen. Die kürzlich verstandene Rolle der (winkelabhängigen) Chip-Mikrokavität in Bezug auf die nichtlineare optische Antwort des VECSEL Chips möge in Kombination mit einem besseren Verständnis der (ebenso winkelabhängigen) Dispersion (dem GDD) im VECSEL ein fortschrittliches Design von Chips für SML-VECSEL sowie für die Bemühungen zur Dispersionskompensation unterstützen.

Ich nehme an, dass mit geeigneten Maßnahmen zur Optimierung (SE)SAM-freier VECSEL Spitzenleistungen von mehreren Kilowatt und Pulsdauern unterhalb der 100-fs-Marke in Reichweite kommen können bzw. zukünftig werden; für frequenzmodulierte Kämme wäre eine spektrale Ausweitung maßgeschneiderter kohärenter VECSEL-Moden im quasi-Dauerstrichbetrieb zu erwarten.

Die anpassbare Wiederholrate von (S)ML-VECSELn ist unter anderem für die Anwendung von gepulsten VECSELn als optische Pumpe für Quantenstrukturen im Bereich ultraschneller Quantenkommunikation attraktiv. Mit Partnern an der TU Berlin konnten wir bereits 2015 einen Rekordwert für den Einzelphotonenfluss VECSEL-gepumpter Quantenemitter aufstellen. Ultrakurzpuls-VECSEL sind auch vielversprechend für Anwendungen, die eine hohe räumliche Präzision und eine niedrige thermische Einwirkung erfordern, wie die (nichtlineare) Mikroskopie, Materialablation bzw. Laserprozessierung oder therapeutische Technologien in der Biomedizintechnik.

Die erstmalige Demonstration der Signaturen eines frequenzmodulierten Kamms ermutigt besonders die weitere Untersuchung solcher VECSEL hinsichtlich Verbesserungen des Kammbetriebs und die Nutzung solcher Selbstmodenkopplungs-VECSEL als quasi-Dauerstrichquelle kohärenten Lichts für Anwendungen, besonders für jene, bei denen genügend optische Leistung pro Kammfarbe erforderlich wäre. Anwendungsrelevanz haben solche Kämme beispielsweise in der Molekülspektroskopie. Attraktiv ist unter anderem der Einsatz zweier leicht unterschiedlicher optischer Frequenzkämme kombiniert in der sogenannten Zweikammspektroskopie. Darüber hinaus besteht ein grundsätzlicher Bedarf an Quellen von Frequenzkämmen für neuartige Einsatzmöglichkeiten in der Quantenoptik, dem optischen Computing und Forschungen im Bereich der lichtgestützten künstlichen Intelligenz.

Quantenlichtquellen und Halbleiternanolaser:

Parallel zur VECSEL-Entwicklung, Laserphysikuntersuchung oder reinen 2D-Materialforschung lassen sich besondere Quantenlichtquellen und Halbleiternanolaser auch mit Hilfe von 2D-Materialien und nanophotonischer Strukturen erforschen und weiterentwickeln. Hier können besonders die Vorteile der Materialklasse der ultradünnen Übergangsmetalldichalkogenide und ihre Heterostrukturen, aber auch elektronische Defektzustände (Quantenemitter) und Licht-Materie-Hybride (Polaritonen) in diesen valleytronischen Schichthalbleiterkristallen ausgenutzt werden.

Ebenso genießt der Einsatz des besonders vielseitig verwendbaren hexagonalen Bornitrids (h-BN) für die Nanolichtquellenentwicklung und aber auch 2D-Photovoltaik immer größere Relevanz, nicht zuletzt aufgrund der elektronischen Bandlücke im UV, optischer Transparenz, Valley-Pseudospin, isolierbare Defektemission über einen breiten Spektralbereich von VIS zu NIR, und der hydrophoben Oberfläche. Wohlgemerkt sind es unterschiedliche Eigenschaften bzw. Vorzüge, die in unterschiedlichen Bauteilanwendungen ihren entsprechenden Nutzen finden.

Die Demonstration neuartiger Laser sowie Einzelphotonenquellen und die Untersuchung ihrer Eigenschaften verspricht eine bedeutsame Ausweitung der Möglichkeiten in der Entwicklung von speziellen (integrierten) photonischen Schaltkreisen und Sensoren, insbesondere in Hinblick auf neuartige Computerarchitekturen wie optische Quantensimulatoren oder photonische neuromorphe Rechner. Photonische Leitkanäle, Mischer, nichtlineare Medien, Detektoren, Lichtquellen, künstliche Kristalle, Hohlräume, topologisch geschützte Zustände und Metamaterialien werden auf die ein oder andere Art und Weise für diese Zwecke unerlässlich sein, damit einhergehend auch ihre Erforschung, Etablierung und Bauteil-Integration. Es ist somit eine Freude und Besonderheit, an der Zukunft der Photonik mitwirken zu können.

Gießen, Juli 2022, Arash Rahimi-Iman

Abbildungen:

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Referenzen:

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